L’exposition universelle de 1900, à Paris, est l’occasion de parutions d’importance, dont la bibliothèque a pu bénéficier. L’Histoire de l’imprimerie en France au XVe et au XVIe siècle, par Anatole Claudin, représente une somme typographique, elle-même composée avec les types romains dits de l’Université, regravés par l’Imprimerie nationale. L’album d’applications des nouvelles créations françaises de la fonderie Peignotest précédé d’une étude pratique sur « le style français en typographie moderne » par Francis Thibaudeau, qui place celui-ci en tant qu’e théoricien majeur de la typographie en France. Il fait paraître la première classification des caractères dans sa Lettre d’imprimerie (1921).
Marius Audin est un autre analyste et commentateur de la typographie, largement présent dans le fonds, depuis son Histoire de l’imprimerie par l’image, en tomes (1929-1930), jusqu’à sa Somme typographique ().
À l’étranger, parmi de nombreux auteurs, on notera les œuvres de Stanley Morison ou encore des ouvrages de Jan Tschichold.

Dans le domaine de la création des caractères, le XXe siècle est la période la plus richement illustrée, depuis les spécimens du Grasset pour la fonderie Peignot (premier emploi en texte courant dans les Aventures merveilleuses de Huon de Bordeaux, Paris, 1904) jusqu’à ceux de l’Univers (Deberny et Peignot, 1957) et de l’Antique Olive (fonderie Olive, 1961). La Bibliothèque a été également récipiendaire de quelques uns parmi les premiers témoignages des procédés de lettres transfert ou de la photocomposition. Les catalogues Lettragraphica côtoient deux « incunables » : The Wonderful World of Insects (New York, 1951), premier ouvrage réalisé grâce au procédé Lumitype ; Petite histoire de France, premier livre en photocomposition en France (1955).

Le XXe siècle est aussi celui de l’avènement du livre d’artiste. Certains d’entre eux ont participé au renouvellement de l’art du livre et sont des morceaux de bravoure typographiques, des Fenêtres, d’André Marty et Robert Delaunay (1912), à La Ballade de la geôle de Reading d’Oscar Wilde, illustrée et mise en pages par Raymond Gid, en passant par le Prince de Machiavel, typographié par Louis Jou (1921).

Les grands périodiques, florissant depuis la fin du XIXe siècle, sont largement représentés et constituent des documents inestimables tant sur le plan historique qu’esthétique, la revue Arts et métiers graphiques (1927-1939) et ses suppléments (Photographie et Publicité), en particulier, mais on peut également mentionner Upper and Lower Case (New York, 1973-1999), pour la période contemporaine.

Enfin, les éditions de l’école Estienne, depuis 1889, constituent un patrimoine singulier, tant par la valeur de ses périodiques, Cahiers d’Estienne (recueils de travaux d’élèves, de 1934 à 1970), Typographes d’Estienne, Almanachs d’Estienne (de 1936 à 1972), que par celle des parutions occasionnelles : cours magistraux, plaquettes littéraires ou scientifiques, etc. Une série d’ouvrages de littérature et d’essai, à tirage limité, « Les Inédits », publiés de 1951 à 1969, est désormais chère au cœur des bibliophiles.